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<反應溫度對二氯丙烷性能的影響>
    根據上述研究,選用HZSM-5分子篩作為藕合反應二氯丙烷,進一步探究溫度對二氯丙烷性能的影響,見圖7考察的反應溫度為400-5800C。從圖7(a)觀察到,溫度對反應物轉化率影響很大,在4000C時,反應進行緩慢,在460℃之后,二氯丙烷的轉化率開始升高,在580℃時達到最大值((10.5%)。丙烯產量與二氯丙烷轉化率的變化趨勢相似,在580℃達最大值(4.0%)。然而,COz的轉化率在520℃時開始升高。從圖7(b)可知,在反應溫度為400℃時,丙烯選擇性最高(59.4%),隨著反應溫度升高,丙烯選擇性開始降低,在580℃時為最低值(38.4%),CzH6的選擇性也隨溫度的升高而降低。然而,CH4,CzHa和CO的選擇性隨著溫度的升高而增加,說明在高溫條件下,除了藕合反應外,還發生了二氯丙烷裂解反應(C3H8CZH4+CH擴5·6],從而降低了丙烯的選擇性。因此,盡管在高溫條件下,丙烯選擇性較低,從生產高產量的丙烯來看,反應溫度為580℃時,可以得到更高的丙烯產率。二氯丙烷性能隨反應時間的變化反5800C,0.1MPa,C3H6:COz:Nz=1:4:5,二氯丙烷用量為0.2g,總流量為20mL/min時,HZSM-5對二氯丙烷與COz藕合制丙烯的催化性能隨反應時間的變化如圖8所。從圖8(a)可知,在反應初始階段,二氯丙烷的初轉化率隨著反應時間的延長而增加,在150min以后開始下降,這是因為分子篩表面被積炭部分覆蓋,阻止與反應物的接觸。在反應時間為360min之后,二氯丙烷轉化率保持穩定。此外,CO:的轉化率在反應初始階段出現最大值(4.0%),隨著反應時間的延長,略有下降趨勢,丙烯的產率維持在4.5%左右。從圖8山)觀察到,所有產物的選擇性隨著反應時間的延長,基本保持不變,這也證明了HZSM-5分子篩的高穩定性。產物選擇性的大小順序為:CZH4C3H6CH4CZH6CO,HZSM-5表現出了較好的丙烯選擇性。結合圖9發現,SAPO-34二氯丙烷的選擇性較低,但脫氫速率較高,催化性能隨反應時間的變化較大,而Al-SBA-16二氯丙烷的轉化率小于6.0%,基本不具有脫氫活性,但穩定性相對較好,這充分說明分子篩的結構、酸含量和強度,以及孔體積和比表面積等對其催化性能有很大的影響。www.www.s1culross.com
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